Nghệ sĩ nhân dân Quốc Hương là một tên tuổi lớn trong nền tân nhạc cách mạng Việt Nam. Ông là một trong những ca sĩ nhạc đỏ thuộc thế hệ đầu tiên cùng với những tên tuổi như Trần Khánh, Trần Thụ, Mai Khanh, Thương Huyền... Nhiều ca khúc được ông thể hiện đầu tiên, và cũng nhiều ca khúc gắn với tên tuổi ông như: Tình ca (Hoàng Việt), Bình Trị Thiên khói lửa (Nguyễn Văn Thương), Tiểu đoàn 307 (nhạc Nguyễn Hữu Trí - thơ Nguyễn Bính), Đất quê ta mênh mông (Hoàng Hiệp - Dương Hương Ly), Hà Tây quê lụa (Nhật Lai), Hồ Chí Minh đẹp nhất tên người (Trần Kiết Tường), Những ánh sao đêm (Phan Huỳnh Điểu), Cuộc đời vẫn đẹp sao (Phan Huỳnh Điểu - Bùi Minh Quốc), Tiếng hát giữa rừng Pắc Bó (Nguyễn Tài Tuệ), Tôi người lái xe (An Chung), Cùng hành quân đi giữa mùa xuân (Cẩm La)... Những ca khúc này đều được phát sóng rộng rãi trên sóng phát thanh của Đài tiếng nói Việt Nam.

Quốc Hương có một giọng hát giản dị, đầy nhiệt huyết. Nhiều thế hệ ca sĩ đã chịu ảnh hưởng của ông. Ông cũng trực tiếp dạy cho nhiều nghệ sĩ, như nhạc sĩ, nghệ sĩ Thế Hiển, Nghệ sĩ ưu tú Tuấn Phong...

Quốc Hương còn là một nhạc sĩ với những sáng tác được nhiều người biết tới như: Du kích Long Phú, Cô gái Vĩnh Hanh, Đoàn người đi tòng quân, Tầm Vu (viết cùng Đắc Nhẫn)...